Teffé serviu como oficial da Marinha do Império do Brasil, atuando em operações navais ligadas à Tríplice Aliança contra o Paraguai. Ele participou de missões de reconhecimento e ações de apoio logístico e militar nos rios da Bacia do Prata, que eram estratégicos para o avanço das tropas brasileiras e aliadas.
Um dos pontos mais importantes da sua carreira nesse período foi justamente o contato com a hidrografia e navegação fluvial em ambiente de guerra, já que o conflito exigia controle dos rios Paraguai, Paraná e Uruguai. Essa experiência foi decisiva para o resto da sua vida militar e científica, levando-o depois a se destacar como um dos grandes nomes da hidrografia brasileira.